- 赵鑫宇;宋婷婷;刘春波;罗晶;王聪;谭华桥;
受叶绿素结构启发,以金属卟啉CoTPyP和磷钼钒酸(H_5[PMo_(10)V_2O_(40)]·34.5H_2O)为构筑单元,成功构建了一系列仿生Z型异质结光催化剂yPMo_(10)V_2/CoTPyP。其中性能最优的0.1PMo_(10)V_2/CoTPyP复合材料在光催化CO_2还原中表现出显著增强的活性,其CO生成速率达到316.88μmol·g~(-1)·h~(-1),分别为单一CoTPyP和H_2PyP的3.7倍和5.9倍。系统表征结果表明,该体系遵循Z型电子转移路径,不仅大幅提升了电荷分离效率,同时有效保留了材料的高氧化还原能力。本研究从分子层面验证了模拟自然光合作用的可行策略,为设计高效人工光合系统提供了新思路与实验依据。
2026年01期 v.42;No.207 22-29页 [查看摘要][在线阅读][下载 1190K] [下载次数:2 ] |[网刊下载次数:0 ] |[引用频次:0 ] |[阅读次数:0 ] - 邓自玉;杨澳;朱常岩;张珉;
电催化二氧化碳(CO_2)与硝酸盐(NO_3~-)共还原制备尿素是一种兼具环境与能源双重效益的策略,既能替代高能耗的BoschMeiser工艺,又可同步实现污染物转化。本文基于第一性原理计算,系统研究了一系列过渡金属掺杂W_(18)O_(49)(010)表面(TM-W_(18)O_(49),TM=Fe, Co, Ni, Cu, Zn)对尿素合成的催化性能。结果表明,Fe掺杂W_(18)O_(49)具有最优的电催化活性,其限制电压仅为-0.46 V,远低于未掺杂体系的-0.95 V,且表现出优异的选择性,能有效抑制硝酸盐还原为氨和析氢竞争反应。机理研究表明,掺杂过渡金属与邻近W位点构成异核双金属协同活性中心,共同促进NO_3~-吸附活化,进而驱动关键C─N耦合步骤。本研究不仅揭示了Fe-W_(18)O_(49)体系的反应路径与活性位点协同机制,也为设计高效双金属氧化物尿素电催化剂提供了理论依据。
2026年01期 v.42;No.207 30-39页 [查看摘要][在线阅读][下载 1005K] [下载次数:4 ] |[网刊下载次数:0 ] |[引用频次:0 ] |[阅读次数:0 ] - 王东琦;黄坤;朱茂春;王思越;孙成宇;张安歌;刘术侠;
钒取代的Keggin型多酸相较于其母体多酸具有更高的负电荷,这一方面增强了其与金属的配位能力,另一方面由于钒元素具有较高的氧化催化能力,使其在氧化催化方面具有极大的发展潜力。本研究通过加入钒取代的Keggin型多酸和钼酸钠,在水热条件下成功地构建了一例无机有机杂化化合物:[Cu_6(phen)_6(Mo_6O_(22))(HPMo_(10)V_2O_(40))·H_2O](phen=1,10-菲咯啉),分别由两类不同的多金属氧簇[PMo_(10)V_2O_(40)]~(5-)和[Mo_6O_(22)]~(8-)({PMo_(10)V_2}=[PMo_(10)V_2O_(40)]~(5-),{Mo_6}=[Mo_6O_(22)]~(8-))组成。在烯烃环氧化反应中,该化合物表现出优异的催化性能。以氧气为氧化剂,在35°C下反应4小时,即可将环辛烯高效转化为1,2-环氧环辛烷,转化率高达98.6%,选择性超过99%。此外,该催化剂具有良好的循环稳定性,连续使用5个循环后仍保持高活性,并展现出广泛的底物适用性,可有效催化多种烯烃的环氧化反应。
2026年01期 v.42;No.207 40-47页 [查看摘要][在线阅读][下载 858K] [下载次数:2 ] |[网刊下载次数:0 ] |[引用频次:0 ] |[阅读次数:0 ] - 陈小瑶;夏雨;潘圣文;陈莉;
制备具有多重功能且能有效促进伤口修复的可注射水凝胶,在治疗细菌感染性创面方面具有广阔前景。本研究通过无催化剂的点击反应制备聚氨酯水凝胶,将氨基卟啉(TPP-NH_2)共价嵌入L-半胱氨酸交联的聚氨酯网络,形成可注射自愈合型APU-TPP-Lev水凝胶。在弱酸性环境下,该凝胶可释放抗生素,并在红光照射下产生活性氧,协同消灭大肠杆菌和金黄色葡萄球菌,展现出高效的接触抗菌活性。此外,该水凝胶具有优异的生物相容性,经注射与光照后显著促进感染性创面愈合,表明其在细菌感染性创面治疗中具有巨大的应用潜力。
2026年01期 v.42;No.207 48-55页 [查看摘要][在线阅读][下载 878K] [下载次数:0 ] |[网刊下载次数:0 ] |[引用频次:0 ] |[阅读次数:0 ] 下载本期数据